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耿保友教授課題組在原子級催化劑領域取得重要進展

作者: 孫健     發布時間: 2020-01-08 點擊數:


原子級催化劑是分散在載體上的單個原子位點以及尺寸小于1 nm的團簇,是負載型金屬分散的極限,具有100%原子利用率,可極大減少活性金屬的用量。并且,單原子位點模型有助于理解催化現象并發現新的催化機理。近年來,耿保友教授課題組探索出了一種普適的宏量制備原子級催化劑的方法: 同步熱解沉積方法(SPDRChem. Mater., 2018, 30, 5534-5538),為原子催化劑的系統研究以及工業化制備和應用奠定了有效的方法學基礎,并成功合成了一系列高金屬負載量的孔原子級催化劑: 如Pt1/TiO2Pd1/TiO2Pt1/MnOxPt1/CeO2Pt1/FeOx以及Au1/CeO2等。

Figure 3

1: Pd1PdNPsPd1+NPs三種分散方式的示意圖(a-c)以及PdNPs/TiO2Pd1/TiO2Pd1+NPs三種催化劑的X-射線吸收譜研究(d, e)和催化對甲基苯乙酮加氫性能(f)。

最近,耿保友教授課題組運用SPDR方法進一步得到了Pd納米粒子(PdNPs)和Pd單原子(Pd1)共同分散的Pd1+NPs/TiO2催化劑,并且發現了TiO2載體上PdNPsPd1位點的重要協同作用及機制,成功實現一系列醛酮化合物大于98%選擇性的室溫常壓高效加氫25 oC1 atm H2: 對苯乙酮TOF高達4000 h-1以上,對苯甲醛的TOF甚至達到15000 h-1以上。圖1a-c所示,Pd通常有Pd1PdNPsPd1+NPs三種分散方式。然而Pd1/TiO2催化劑雖然具有最多的活性位點,但H2解離能壘高;PdNPs/TiO2催化劑雖具有優異的解離H2活性,但活性位點稀少。他們發現PdNPsPd1位點可以通過“氫溢流”橋梁實現協同作用: H2分子在PdNPs位點快速解離成H原子,H原子溢流至豐富的Pd1位點并完成加氫。審稿人認為This work not only contributes a highly active catalyst for ketone/aldehydes hydrogenation, but also provides new insight on the cooperative effect between single atoms and nanoparticles, ……。相關結果近期發表在《自然·通訊》上(Nat. Commun. 2020, 11, 48)。

該工作與清華大學李亞棟教授課題組合作完成,并得到國家自然科學基金和安徽省自然科學基金的資助。

 

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